范荣磊-沈明荣课题组与许彬教授团队等合作者在Small上发表研究论文

近日,我院范荣磊博士(共同通讯作者)、沈明荣教授(共同通讯作者)许彬教授(共同第一作者)、能源学院彭扬教授(共同通讯作者)和海南大学叶巍翔教授(共同通讯作者)等团队在构建光电化学Si光阴极用于高活性和高选择性的CO2还原方面取得了创新性成果。相关工作的第一作者为2019级硕士研究生王康和范宁波,以苏州大学物理科学与技术学院为第一单位,以“Steering the Pathway of Plasmon-EnhancedPhotoelectrochemical CO2 Reduction by Bridging Si and AuNanoparticles through a TiO2 Interlayer”为题发表在Small上。

光电化学(PEC)二氧化碳(CO2)还原制备高附加值燃料是存储太阳能和实现碳中和的创新性策略之一,其核心是起CO2还原作用的半导体光阴极。半导体硅(Si),具有接近理想的能带结构、优异的电荷载流子传输性质和较低的制备成本等优势,是一种极具吸引力的光阴极材料。但是,合理地设计Si光阴极以获得高活性和选择性的一氧化碳(CO)等目标产物,仍然是一个巨大挑战。

本工作通过氧化钛(TiO2)层作为桥接金(Au)颗粒和Si基底的过渡层,实现了高活性和高选择性生成COCO2还原。通过微结构表征、光电化学测试、单色入射光电子转化效率和电荷传输性能分析、光照方式改变和密度泛函理论计算等方法,发现TiO2层不仅可以有效保护和钝化Si表面,还可以在CO2分子吸附和活化过程中与Au颗粒形成极佳的协同作用。这种协同作用还可以促进Au 颗粒中热载流子的分离,使得热电子参与CO2还原并提高生成CO的活性和选择性。最终,Au/TiO2/n+p-Si光阴极在一个标准模拟太阳光照下可以实现86%CO法拉第效率,-5.52 mA/cm2CO局部光电流密度(在-0.8 VRHE电位下),稳定性达到20小时。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202201882

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